A Nógrád vármegyei Szécsényből származó Széchényi-család generációkon át szolgálta hazáját. A Széchényiek politikusként, államférfiként, főpapként és katonaként szereztek érdemeket, ennek elismeréseként kapták a grófi címet. Széchényi György kalocsai érsek alapozta meg a családi vagyont és váltotta meg a cenki területeket, amely neve szorosan összekapcsolódott a Széchényi-családdal.
A településen a főúri család rangjához méltó első építkezést 1750 körül Széchényi Antal generális kezdte meg barokk stílusban. A 18. századi állapotot őrzi a földszinti teremsor, a lépcsőház, a kápolna és az emeleti nagyterem. Széchényi Antal unokaöccse és örököse, Széchényi Ferenc 1799-ben mértéktartó átalakításokat rendelt el. A legszembetűnőbb változás a homlokzaton volt tetten érhető, mely ekkor nyerte el ma is látható klasszicista arculatát. Ferenc a kastélyban helyezte el több tízezer darabos híres gyűjteményét, amely kéziratokból, ősnyomtatványokból, könyvekből, érmékből, metszetekből és térképekből állt.
Széchenyi István Gróf európai utazásainak tapasztalatai nyomán újító szándékkal tekintett az otthonára, és az egész országra is. Édesapja Nagycenken őrzött gyűjteményeit a nemzetnek adományozta, megteremtveaz Országos Széchényi Könyvtár és a Magyar Nemzeti Múzeum alapjait. Szerteágazó nemzetépítő tevékenysége előtt már a kortársak is fejet hajtottak, Kossuth Lajos a ,,legnagyobb magyar”-nak nevezte. Széchenyi István életében meghatározó szerepet töltött be a nagycenki birtok, amelyet naplójában is gyakran megemlített. A megörökölt kastélyt külföldi mintára megújította és kibővítette. Az új épületrészekben a legújabb nyugati vívmányokat, fürdőszobát és vízöblítéses illemhelyet is létrehoztak, és a gázvilágítást is bevezették. A házavató ünnepségen részt vevő magas rangú vendégek közül többen elismerően szóltak a kastély tágas, romantikus hangulatú lakószárnyairól és a technikai újdonságokról. Széchenyi István a kastély felújítása mellett mintagazdaságot hozott létre a birtokon, és egy sor társadalmi-közéleti újítást indított útjára, melyek a falu életére is hatással voltak. A ménes kialakítása, a juhászat nagymértékű fejlesztése, a selyemhernyó-tenyésztés és az uradalmi major udvarán felépített selyemgombolyító sok zsellér számára biztosított munkalehetőséget.
A kastélyt Széchenyi István halála után idősebb fia, Béla örökölte, aki az épületen már csak kisebb átalakításokat végeztetett. Ebben az időben a kastély körül történt a legnagyobb változás, Széchényi Béla és felesége, Erdődy Hanna ugyanis számos növényritkaságot telepített a kastélykertbe. A község és a kastély 1945-ig maradt a Széchényi-család birtokában. A második világháború bombázásai az épületben súlyos károkat okoztak, a berendezés jelentős része elpusztult, a kastély az enyészet martaléka lett.
A kastély átfogó helyreállítását 1969-ben kezdték meg, a munkálatok befejezése után pedig, 1973-ban megnyitott a Széchenyi István Emlékmúzeum, mely 2014 óta az Eszterháza Kulturális, Kutató- és Fesztiválközpont tagintézménye.
A kastély földszinti előcsarnokából nyílik az ovális alaprajzú barokk kápolna, amelynek mennyezeti freskóját a neves osztrák művész, Dorfmeister István festette. Innen nyílik a családi mauzóleum lejárata. A meghitt, barokk stílusú kriptát Széchényi Ferenc építette, hogy örököseivel holtuk után együtt nyugodhasson. A mauzóleumban az elmúlt évszázadokban negyvenhétcsaládtag temetkezett, többek között Ferenc és fia, István. A Széchényiek sírhelye nemcsak napjainkban, de a 20. században is nemzeti zarándokhely volt. Jászai Mari, az egyik legnagyobb magyar tragika több alkalommal is ellátogatott ide.
A kastélyt körülvevő parkot és barokk franciakertet Széchényi Antal és felesége telepítette a 18. században. A franciakert meghatározó eleme a süllyesztett szökőkút, a geometrikus formákra nyírt növényzet és a sövénylabirintus. A birtok képét a későbbi örökösök, Ferenc, István és Béla is formálták. A 19. században a parkot angol ízlés szerint átalakították, ekkor ültették a kaliforniai óriásfenyőket és a platánfákat is. A mai arculat kialakítása Széchenyi Béla munkáját dicséri, aki különleges, amerikai és ázsiái örökzöldekkel díszítette a kertet. Ma a parkban negyven fajta fa több mint ezer példánya magaslik. A növényritkaságok mellett a birtokon átfolyó kanyargós patak, a mesterséges dombbarlang, a Fertőig futó hársfasor és a Fácános-erdő öreg tölgyei teszik különlegessé a világörökség részét képező nagycenki kastély parkját.
